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華南理工《AFM》：利用COF構建鋰金屬電池的穩定界面！

時間:2022-03-17 12:06來源:材料科學與工程作者:綜合報道

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金屬鋰因其超高的理論比容量(3860mAh g^-1)和低的電化學電位(−3.04V，與標準氫電極相比)而被廣泛研究為最具誘惑力的正極之一，被認為是高能量密度電池領域的“圣杯”。然而，由于鋰金屬負極固體電解質界面的不穩定，鋰離子(Li⁺)的異質離子擴散和沉積最終導致枝晶的無節制生長。硝酸鋰(LiNO₃)作為一種構筑穩定固體電解質界面的有效添加劑，廣泛應用于醚基電解液中，但其在碳酸鹽基電解液中的溶解性較差，這限制了其在鋰金屬電池中的進一步應用。

來自華南理工大學的學者報道了一種通過合成目標共價有機骨架(EB-COF：NO₃)來修飾鋰正極以孕育可靠的SEI的工程方法，即在碳酸鹽基電解質中引入NO₃^-。其獨特的結構不僅促進了鋰離子(Li⁺)的解溶過程，加速了Li⁺的遷移，而且釋放出NO₃^-形成有利于Li₃N、LiN_xO_y物種的原位構筑穩定的SEI。EB-COF：NO₃的應用使(50µm)Li//LiFePO₄全電池在電解液質量差、負載高的條件下循環倍率性能得到全面改善，200次循環后容量保持率由14%提高到94%。高壓Li//LiNi_0.5Mn_1.5O₄全電池仍表現出良好的循環穩定性，600次循環后容量保持率達92%。因此，這一策略為利用共價有機骨架(COF)構建穩定的高能量密度LMBs的SEI提供了廣闊的前景，同時也拓寬了LiNO₃在碳酸鹽電解質中的應用。相關文章以“Introducing NO₃^– into Carbonate-Based Electrolytes via Covalent Organic Framework to Incubate Stable Interface for Li-Metal Batteries”標題發表在Advanced Functional Materials。

圖1.a)EB-COF：NO₃的合成路線。b)COF薄膜的制備。c)用COF薄膜改善電化學性能的示意圖。

圖2.a)EB-COF：Br的模擬XRD和EB-COF：Br和EB-COF：NO₃的XRD。b)EB-COF：NO₃的XPS光譜。c)不同狀態下COF薄膜的照片。d)在0.5 mA cm^-2電流密度下在裸Cu和Cu@CoF上沉積Li的伏安-電容曲線。(G)電流密度為0.05mA cm^-2的H型Li//Cu電池。h)XPS分析沉積Li過程后H型Li//Cu電池中Cu的N 1S。

圖3.a)從分子動力學模擬得到的電解質結構。B-f)Li⁺在電解質中的最佳溶劑化鞘層結構。

g)不同溶劑化鞘層結構的結合能。h)用Arrhenius公式計算有無COF膜的電池活化能。

i)理論計算與實驗相結合得到的原理圖。

圖4.在a)1 mA cm^-2的面積容量為1 mAh cm^-2的電流密度下，具有裸Li和Li@CoF的Li對稱電池的恒流循環，(B)5mh cm^-2和5 mAh cm cm^-2，c)5 mA cm^-2和10 mAh cm^-2。d)不同電流密度(0.5~7mA·cm^-2)下，含裸Li和Li@CoF的Li對稱電池的放電容量為1mAh cm^-2。e)不同循環后，電流密度為1 mAh cm^-2時，含Li和Li@CoF的Li對稱電池的交流阻抗譜。f)含Cu和Cu@CoF的Li//Cu不對稱電池在1 mA cm^-2，1mAh cm^-2下的庫侖效率。

圖5.a)掃描電鏡圖像和b)循環后裸鋰的相應橫截面掃描電鏡圖像。c)掃描電鏡圖像和d)Li與COF薄膜循環對應的橫截面掃描電鏡圖像。E)C 1S，f)O 1S，g)N 1S，h)Li 1S，i)F 1S和j)P 2p的XPS分析.

圖6.a)循環性能，b，c)選定的充放電特性，d)(50µm)Li//LiFePO₄全電池(Li@COF和裸Li)的倍率性能。(e)Li//LiNi_0.5Mn_1.5O₄全電池(含Li@COF和裸Li)在3.5-4.9V、1C下的循環性能。

總之，本文有目的地合成了一種功能性COF，最初用于將NO₃^-引入碳酸化電解質中，以培養LMB的穩定SEI。通過引入NO₃^-獲得可靠的SEI，并且抑制Li枝晶生長并穩定界面。EBCOF:NO₃和Li⁺之間的相互作用以及帶正電框架固定陰離子簇促進Li⁺的去溶劑化過程，從而加速Li⁺的遷移并減輕電解質的分解。因此，Li//LiFePO₄全電池在高負極負載和貧電解質條件下循環200次后，容量保持率從14%提高到94%。高壓Li//LiNi_0.5Mn_1.5O₄在全循環條件下，可提供穩定的電池容量，可在600-400個電池周期內保持高達92.4%。可以相信，該方法可以為將LiNO₃應用于碳酸鹽基電解質以及通過COFs構建SEI以用于高能密度LMB/LIB提供啟發性見解。（文：SSC）

(責任編輯：子蕊)

文章標簽：鋰金屬電池

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