圖文簡介

金屬硒（M-Se）電池由于其高能量密度和高倍率能力而被認為是下一代電池技術的有希望的候選者。然而，由于多硒化物的穿梭效應，硒正極存在循環性能差和庫侖效率低的問題。本文報道了將MXene 摻入到Se滲透的多孔 N 摻雜碳納米纖維 (PNCNFs) 上，以構建用于高性能 Na-Se 和 Li-Se 的獨立式 Janus PNCNFs/Se@MXene 陰極電池。吡咯-N含量的增加和PNCNFs的多孔結構有利于增強對多硒化物的吸附和減輕穿梭效應。同時，密度泛函理論 (DFT) 計算證明，具有極性界面的二維MXene 能夠有效地化學固定和物理阻斷多硒化物，從而抑制穿梭效應。碳化鈦的獨特架構建立在互連納米纖維之上，這種結構確保了氧化還原反應的連續電子轉移。因此，新型Janus PNCNFs/Se@MXene 電極在 Na-Se 和 Li-Se 電池中都具有強大的倍率能力和出色的長期循環穩定性。將 2D MXene 用于構建 Janus 電極為硒基正極材料提供了競爭優勢，并突出了開發高性能電池的新戰略。

a) Janus PNCNFs/Se@MXene電極的制備過程示意圖。b) PNCNFs 的SEM圖像。c,d) PNCNFs 的 TEM 圖像。e) PNCNFs 的光學照片。f) PNCNFs/Se的SEM圖像。g) PNCNFs/Se 的TEM圖像。h) PNCNFs/Se@MXene 的 SEM 圖像。i)PNCNFs/Se@MXene的TEM圖像。j) PNCNFs/Se@MXene 的 HAADF-STEM 圖像和相應的元素分布。

Na-Se電池中PNCNFs/Se@MXene正極的電化學性能。

a) 鈉硒電池中 PNCNFs/Se@MXene 的原位 XRD。b) Janus PNCNFs/Se@MXene 電極的概念圖。

PNCNFs/Se@MXene 正極在 Li-Se 測試電池中的電化學性能。a) PNCNFs/Se@MXene 陰極在 0.1 mV s -1時的 CV 曲線。b-d) PNCNFs/Se@MXene 循環性能、倍率能力、不同C倍率下的充放電曲線。e) PNCNFs/Se@MXene 正極在 5 C 倍率下的循環壽命延長。

總之，我們設計并開發了一種靈活的 Janus PNCNFs/Se@MXene 陰極電極，用于鈉硒和鋰硒電池。這種獨特的 Janus 結構使陰極具有協同的多功能效應。具有多孔結構和大量暴露的吡咯-N的PNCNFs有利于活性物質的有效儲存，增加活性面積，離子可及性更好，同時對聚硒化物的強吸附，加快反應動力學。具有極性界面的 2D MXene 能夠實現強大的化學固定，并進一步物理阻擋聚硒以抑制穿梭效應，并且特征性的 3D 互連電極結構增強了電子傳輸和與感興趣的移動離子的接觸面積。即使在 20 C，基于 PNCNFs/Se@MXene 的電池也可以保持 411 mA hg -1的容量。在 Li-Se 電池的情況下，在 74.9 wt% 的高硒負載下，在 5 C 下 3500 次循環后，電池表現出 298 mA hg -1的長期容量。這項工作為未來在 Na-Se 和 Li-Se 電池中設計基于 MXene 的柔性正極提供了許多機會和深刻的啟發，并且可以很容易地擴展到其他用于先進儲能系統的低維材料。