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      廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院孫世剛院士團(tuán)隊(duì)的王宇成副教授、周志有教授與加拿大國(guó)立科學(xué)研究院孫書會(huì)院士合作，發(fā)展燃料電池分子探針?lè)椒ǎ�提�?ldquo;活性三相界面”新概念。相關(guān)成果以“Identification of the active triple-phase boundary of a non-Pt catalyst layer in fuel cells”為題在線發(fā)表于Science Advances（2022 DOI: 10.1126/sciadv.add8873）。

       熱解型Fe/N/C材料被認(rèn)為是最有希望代替貴金屬Pt的非貴金屬氧還原電催化劑。然而，現(xiàn)有的催化劑設(shè)計(jì)原則仍主要基于水溶液旋轉(zhuǎn)圓盤（RDE）測(cè)試。相較于RDE，燃料電池實(shí)際工況反應(yīng)條件發(fā)生了巨大變化，從水溶液的“固-液”界面轉(zhuǎn)變?yōu)?ldquo;固-氣-液”三相界面。由于這一差異，使得諸多在RDE層面篩選出的性能優(yōu)異的催化劑在燃料電池上表現(xiàn)一般。因此，我們需要深入認(rèn)識(shí)燃料電池三相界面，進(jìn)而在燃料電池工況層面發(fā)展催化劑的設(shè)計(jì)原則。

 

       基于此，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種尺寸敏感的分子探針?lè)椒ǎ�可用于在燃料電池反�?yīng)條件下三相界面在微/介孔范圍內(nèi)的信息識(shí)別。由于Fe/N/C催化劑存在堿性的吡啶氮位點(diǎn)，其與酸性的聚合物電解質(zhì)（Nafion）存在強(qiáng)烈的作用特性，據(jù)此可對(duì)三相界面進(jìn)行再次區(qū)分，分為“活性三相界面”與“非活性三相界面”。對(duì)于Fe/N/C催化層，0.8-2.0 nm的微孔被認(rèn)為是“活性三相界面”，貢獻(xiàn)了至少70%的活性（即便催化劑的微孔比例僅為29%）；介孔和大孔被認(rèn)為是“活性三相界面”。該研究給出了非貴金屬催化劑“短微孔”的工況設(shè)計(jì)原則，減小微孔的深度，緩解傳質(zhì)問(wèn)題，同時(shí)消除催化劑/Nafion的界面（毒化）作用，為非鉑氧還原催化劑和燃料電池催化層的設(shè)計(jì)和構(gòu)建提供了思路。

 

       該工作在王宇成副教授、周志有教授和孫書會(huì)院士的共同指導(dǎo)下完成。我院2021級(jí)博士生黃文、2021屆博士畢業(yè)生萬(wàn)里洋和訪問(wèn)學(xué)者楊健博士為共同第一作者；譚元植教授、謝榕杰博士、鄭燕萍博士，中科院高能物理所鄭黎榮研究員等對(duì)研究工作給予了重要支持和幫助。研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（2021YFA1501504）、國(guó)家自然科學(xué)基金（22179116、92045302和22021001）、中央高校基本科研基金（20720220017）的資助。

 

       論文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add8873